张琦,童金辉,丑凌军,宋焕玲,赵军,赵华华,闫亮,杨建.h-BN掺杂Na2WO4-Mn/SiO2催化剂用于乙烷氧化脱氢制乙烯[J].分子催化编辑部,2020,34(6):495-504
h-BN掺杂Na2WO4-Mn/SiO2催化剂用于乙烷氧化脱氢制乙烯
h-BN-Doped Na2WO4-Mn/SiO2 Catalysts for Oxidative Dehydrogenation of Ethane to Ethylene
投稿时间:2020-10-22  修订日期:2020-11-12
DOI:
中文关键词:  乙烷  氧化脱氢  Na2WO4-Mn/SiO2  六方氮化硼  乙烯
英文关键词:ethane  oxidative dehydrogenation  Na2WO4-Mn/SiO2 catalysis  hexagonal boron nitride  ethylene
基金项目:
作者单位E-mail
张琦 西北师范大学 化学化工学院, 甘肃省高分子材料重点实验室生态环境相关高分子材料教育部重点实验室, 甘肃 兰州 730070
中国科学院兰州化学物理研究所 羰基合成与选择氧化国家重点实验室, 甘肃 兰州 730000 
 
童金辉 西北师范大学 化学化工学院, 甘肃省高分子材料重点实验室生态环境相关高分子材料教育部重点实验室, 甘肃 兰州 730070 jinhuitong@126.com 
丑凌军 中国科学院兰州化学物理研究所 羰基合成与选择氧化国家重点实验室, 甘肃 兰州 730000  
宋焕玲 中国科学院兰州化学物理研究所 羰基合成与选择氧化国家重点实验室, 甘肃 兰州 730000  
赵军 中国科学院兰州化学物理研究所 羰基合成与选择氧化国家重点实验室, 甘肃 兰州 730000  
赵华华 中国科学院兰州化学物理研究所 羰基合成与选择氧化国家重点实验室, 甘肃 兰州 730000  
闫亮 中国科学院兰州化学物理研究所 羰基合成与选择氧化国家重点实验室, 甘肃 兰州 730000  
杨建 中国科学院兰州化学物理研究所 羰基合成与选择氧化国家重点实验室, 甘肃 兰州 730000 yjian@licp.cas.cn 
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中文摘要:
      采用混浆法制备了一系列六方氮化硼掺杂的Na2WO4/Mn/BxSiy催化剂,并应用于乙烷氧化脱氢制乙烯(ODHE).考察了Na2WO4/Mn/BxSiy催化剂的ODHE反应性能,并详细探讨了反应温度、稀释气比例等条件对催化剂反应活性的影响.结果表明,h-BN的掺杂显著提高了Na2WO4/Mn/BxSiy催化剂C2H4选择性.Na2WO4/Mn/B5.0Si95催化剂在700℃时,表现出相对较高的活性并且CO2生成量极低(>70%乙烯选择性,46.5%的乙烯收率,1.80%的CO2选择性).通过X-射线粉末衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、H2程序升温还原(H2-TPR)、O2程序升温脱附(O2-TPD)和C2H6程序升温脱附(C2H6-TPD)等手段对催化剂进行了表征.研究发现,h-BN的加入对改变催化剂表面元素的化学状态,形成更多具有低温活性的物相,抑制深度氧化均起到重要作用.同时,h-BN的掺杂也调变了催化剂的导热能力,避免床层热点的形成,提高了C2H4的选择性.
英文摘要:
      A series of h-BN doped Na2WO4/Mn/BxSiy catalysts are prepared by mixture slurry method and evaluated by ODHE(oxidative dehydrogenation of ethane to ethylene). The Na2WO4/Mn/BxSiy catalyst were synthesized and the effect of reaction temperature and dilution gas ratio on the catalytic performance of the Na2WO4/Mn/BxSiy catalysts was investigated. The results show that h-BN exerted remarkable influence on the catalytic C2H4 selectivity of Na2WO4/Mn/BxSiy. Na2WO4/Mn/B5.0Si95 catalyst showed relatively high activity and CO2 production is very low(>70% C2H4 selectivity, 46.5% C2H4 yield, 1.80% CO2 selectivity)at the condition of temperature 700 ℃. And the catalysts are characterized by XRD, SEM, H2-TPR, O2-TPD, C2H6-TPD. It is found that the addition of h-BN plays an important role in inhibiting the deep oxidation by changing the chemical state of the surface elements of the catalyst and forming more phases with low temperature activity. Meanwhile, the doping of the h-BN also modulates the thermal conductivity of the catalyst, avoids the formation of hot spots in catalyst bed, and improves the selectivity of the C2H4.
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