薛云,晏秘,申妍铭,程琥,庄金亮.功能化氮氧自由基与MIL-101(Fe)协同催化醇氧化性能[J].分子催化编辑部,2021,35(3):243-251
功能化氮氧自由基与MIL-101(Fe)协同催化醇氧化性能
Functional Nitroxide Radicals and MIL-101(Fe) co-Catalysts: Cooperative Catalytic Oxidation of Alcohols
投稿时间:2020-11-08  修订日期:2021-01-13
DOI:10.16084/j.issn1001-3555.2021.03.005
中文关键词:  MIL-101(Fe)  自由基  异烟酸  催化  醇氧化
英文关键词:MIL-101(Fe)  radicals  isonicotinic acid  catalysis  alcohol oxidation
基金项目:国家自然科学基金(No.21861013);贵州省科技计划项目(黔科合平台人才[2018]5769号)
作者单位E-mail
薛云 贵州师范大学 化学与材料科学学院, 贵州 贵阳 550001  
晏秘 贵州师范大学 化学与材料科学学院, 贵州 贵阳 550001  
申妍铭 贵州师范大学 化学与材料科学学院, 贵州 贵阳 550001  
程琥 贵州师范大学 化学与材料科学学院, 贵州 贵阳 550001  
庄金亮 贵州师范大学 化学与材料科学学院, 贵州 贵阳 550001 jlzhuang@xmu.edu.cn 
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中文摘要:
      利用酰胺化反应在2,2,6,6-四甲基哌啶-1-氧自由基(TEMPO)分子的4位引入乙酰氨基和异烟酰氨基分别获得Acet-TEMPO和isoNTA-TEMPO分子.将Acet-TEMPO、isoNTA-TEMPO和TEMPO分别与MIL-101(Fe)组成共催化体系,以苯甲醇选择性氧化为苯甲醛做模型反应,研究上述3种催化体系的催化性能.催化结果表明3种催化体系的催化活性顺序为:MIL-101(Fe)/isoNTA-TEMPO>MIL-101(Fe)/Acet-TEMPO>MIL-101(Fe)/TEMPO.通过对比实验和吸附实验表明isoNTA-TEMPO的吡啶官能团与MIL-101(Fe)的Fe簇配位作用是提高体系催化性能的关键因素.MIL-101(Fe)/isoNTA-TEMPO催化体系对各种芳香醇均表现出较好的催化性能,且催化剂能循环回收利用.
英文摘要:
      The incorporation of acetylamino and isonicotinamide groups on the p-position of 2,2,6,6-tetramethylpiperidine-1-oxy radical (TEMPO) by amide reaction results in the formation of Acet-TEMPO and isoNTA-TEMPO, respectively. The catalytic activities of the isoNTA-TEMPO, Acet-TEMPO and TEMPO for the oxidation of benzyl alcohol to benzaldehyde were studied by the employments of MIL-101(Fe) as co-catalysts. Our results indicate that the catalytic activities of the three catalysts follow the order of MIL-101(Fe)/isoNTA-TEMPO>MIL-101(Fe)/Acet-TEMPO>MIL-101(Fe)/TEMPO. The control experiments and adsorption experiments indicate that the coordination of isoNTA-TEMPO to the iron clusters of MIL-101(Fe) is a key factor for the superior catalytic activity of the MIL-101(Fe)/isoNTA-TEMPO system. The MIL-101(Fe)/isoNTA-TEMPO also shows good catalytic activity toward the aerobic oxidation of a wide range of aromatic alcohols, and can be reused.
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