| 柳淑娟,王红利,袁航空,王新之,石峰.高稳定性无膦配体乙烯氢甲酰化催化体系研究[J].分子催化,2020,34(4):304-312 |
| 高稳定性无膦配体乙烯氢甲酰化催化体系研究 |
| Exploration of Stable and Phosphine Ligand Free Heterogeneous Catalyst for Ethylene Hydroformylation |
| 投稿时间：2020-05-28 修订日期：2020-06-20 |
| DOI： |
| 中文关键词: 氢甲酰化 羰基合成 多相催化 非膦配体 |
| 英文关键词:hydroformylation carbonylation heterogneous catalysis phosphine free |
| 基金项目:NSFC (21633013 and 21925207), National Key Research and Development Program of China (2017YFA0403103), Strategic Priority Research Program of the Chinese Academy of Sciences (Grant No. XDA21020700), Fujian Innovation Academy, Dalian National Laboratory Cooperation Fund, CAS (DNL201901) and the ‘Light of West China’ Program. |
| 作者 | 单位 | E-mail | | 柳淑娟 | 中国科学院兰州化学物理研究所 羰基合成与选择氧化国家重点实验室, 甘肃 兰州 730000
中国科学院大学, 北京, 100049 | | | 王红利 | 中国科学院兰州化学物理研究所 羰基合成与选择氧化国家重点实验室, 甘肃 兰州 730000
大连洁净能源国家实验室, 辽宁 大连, 116023 | | | 袁航空 | 中国科学院兰州化学物理研究所 羰基合成与选择氧化国家重点实验室, 甘肃 兰州 730000 | | | 王新之 | 中国科学院兰州化学物理研究所 羰基合成与选择氧化国家重点实验室, 甘肃 兰州 730000
中国科学院大学, 北京, 100049 | | | 石峰 | 中国科学院兰州化学物理研究所 羰基合成与选择氧化国家重点实验室, 甘肃 兰州 730000 | fshi@licp.cas.cn |
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| 中文摘要: |
| 高活性、高稳定性的无膦配体多相氢甲酰化催化体系研究是催化化学领域的重要课题.我们以乙烯氢甲酰化这一反应为目标，发展出含有不同含氧官能团的活性炭为载体的负载纳米铑催化材料.其中，当以Rh/C-3这一材料为催化剂时，乙烯氢甲酰化反应的转化频率可以达到57 889 mol/mol/h.该催化剂可以在固定床反应器上稳定运行2500 h保持活性稳定.表征发现，碳材料表面的内酯基团（-CO2-）对催化材料的活性和稳定性具有重要的作用.这一研究对高活性、高稳定性的非膦配体多相氢甲酰化催化体系研究具有一定的启示. |
| 英文摘要: |
| The development of highly active, stable and phosphine ligand free heterogeneous catalyst for hydroformylation reaction remains an open challenge. Herein, we developed highly active, stable and phosphine ligand free heterogeneous catalyst for ethylene hydroformylation reaction by replacing single strongly coordinating phosphine ligand with multiple weakly coordinating oxygen functional groups on the activated carbon surface. Applying of the typical Rh/C-3 catalyst in hydroformylation of ethylene affords unprecedented turnover frequencies (TOFs) up to 57 889/h. Besides, the Rh/C-3 catalyst exhibited substantially improved stability in the hydroformylation of ethylene in a fixed-bed reactor (at least 2500 h). For the first time, detailed characterizations revealed that lactone group (-CO2-) on the surface of activated carbon might play a crucial role to gain this catalyst with remarkable activity and stability, which facilitate the homogeneous dispersion and stability of Rh nanoparticles. This work provides a general guidance for the design of highly active, stable and phosphine ligand free heterogeneous catalysts for hydroformylation of olefins. |
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