| 周丽,李军旗,张伟,陈朝轶,兰苑培.磁性介孔Al2O3负载Fe-N-C催化剂的制备及其在卤代硝基苯转移加氢反应中的性能研究[J].分子催化,2022,36(3):221-234 |
| 磁性介孔Al2O3负载Fe-N-C催化剂的制备及其在卤代硝基苯转移加氢反应中的性能研究 |
| Preparation of Magnetic Mesoporous Al2O3 Supported Fe-N-C for the Transfer Hydrogenation of Halogenated Nitrobenzenes |
| 投稿时间：2022-03-27 修订日期：2022-04-19 |
| DOI：10.16084/j.issn1001-3555.2022.03.003 |
| 中文关键词: 磁性介孔 Al2O3 Fe-N-C 转移加氢 卤代硝基苯 |
| 英文关键词:magneticmesoporous Al2O3 Fe-N-C transfer hydrogenation halogenated nitrobenzenes |
| 基金项目:国家自然科学基金(U1812402,52074096,22102036,52164017,52164025);贵州省科技合作平台([2021]086);贵州省科技人才合作平台KY (2015)334;贵州省研究生科研基金(YJSCXJH[2020]031、YJSCXJH[2020]030) |
| 作者 | 单位 | E-mail | | 周丽 | 贵州大学 材料与冶金学院, 贵州 贵阳 550025
贵州省冶金工程与过程节能重点实验室, 贵州 贵阳 550025 | | | 李军旗 | 贵州大学 材料与冶金学院, 贵州 贵阳 550025
贵州省冶金工程与过程节能重点实验室, 贵州 贵阳 550025 | jqli@gzuedu.cn | | 张伟 | 贵州大学 材料与冶金学院, 贵州 贵阳 550025
贵州省冶金工程与过程节能重点实验室, 贵州 贵阳 550025 | | | 陈朝轶 | 贵州大学 材料与冶金学院, 贵州 贵阳 550025
贵州省冶金工程与过程节能重点实验室, 贵州 贵阳 550025 | | | 兰苑培 | 贵州大学 材料与冶金学院, 贵州 贵阳 550025
贵州省冶金工程与过程节能重点实验室, 贵州 贵阳 550025 | |
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| 中文摘要: |
| 将1,10-邻菲罗啉-Fe2+ （Phen-Fe2+ ）负载在磁性介孔Fe3O4@nSiO2@Al (OH)3前驱体上,以三聚氰胺作为碳氮源,经高温碳热还原制备得到磁性介孔Fe-N-C/Fe3O4@nSiO2@Al2O3催化剂.当催化剂的焙烧温度为700℃,Phen-Fe2+理论负载量为6%,反应时间90 min时卤代硝基苯的转化率及对应苯胺的选择性均高于99.0%.Fe-N-C/Fe3O4@nSiO2@Al2O3具有较大的比表面积和丰富的孔径结构,使得Fe活性物种具有良好的分散性,有利于反应的传质过程.PhenFe2+配体能够限制Fe活性物种的过度生长,得到较小粒径尺寸的活性组分.三聚氰胺和Phen经高温焙烧后可以引入介孔氮掺杂碳层,不仅可以对Fe活性物种起到锚定作用,增加催化剂的稳定性,还可以对Fe活性物种起到稳定作用,避免团聚甚至浸出.Fe-N-C/Fe3O4@nSiO2@Al2O3具有的铁磁性,易于通过磁铁分离回收和再循环利用,循环使用7次后其催化活性没有显著降低,亦没有发生脱卤现象. |
| 英文摘要: |
| Here we synthesized a magnetic mesoporous Fe-N-C/Fe3O4@nSiO2@Al2O3 by calcinating 1,10- phenanthroline-Fe2+ (Phen-Fe2+) on magnetic mesoporous Fe3O4@nSiO2@Al(OH)3 precursors with the assistance of melamine. The catalyst with an optimum calcination temperature of 700℃ and theoretical Phen-Fe2+ loading of 6% showed the best catalytic performance in the catalytic transfer hydrogenation of halogenated nitrobenzenes. The high catalytic efficiency of the catalysts was attributed to the large specific surface area and pore size, which enabled the excellent dispersibility of Fe species and facilitated the mass transfer during the reaction process. What's more, Phen-Fe2+ ligands could restrict the overgrowth of Fe species and then obtain active components with smaller particle size. Mesoporous nitrogen-doped carbon layer could be introduced by the calcination of melamine and Phen, which could anchor the Fe species to avoid agglomeration or even leaching and increase the stability of the catalyst. Fe-N-C/Fe 3O4@nSiO2@Al2O3 catalyst can be recovered by using external magnets due to its ferromagnetism, and reused at least 7 times without significantly decrease of activity and selectivity. |
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